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三年，拜尚書右仆射兼中書侍郎。純仁在位，務以博大開上意，忠篤革士風。章惇得罪去，朝廷以其父老，欲畀便郡，既而中止。純仁請置往咎而念其私情。鄧綰帥淮東，言者斥之不已。純仁言：「臣嘗為綰誣奏坐黜，今日所陳為綰也，左降不宜錄人之過太深。」宣仁後嘉納。因下詔：「前日希合附會之人，一無所問。」
學士蘇軾以發策問為言者所攻，韓維無名罷門下侍郎補外。純仁奏軾無罪，維盡心國家，不可因譖黜官。及王覿言事忤旨，純仁慮朋黨將熾，與文彥博、呂公著辨于簾前，未解。純仁曰：「朝臣本無黨，但善惡邪正，各以類分。彥博、公著皆累朝舊人，豈容雷同罔上。昔先臣與韓琦、富弼同慶歷柄任，各舉所知。常時飛語指為朋黨，三人相繼補外。造謗者公相慶曰：‘一綱打盡。’此事未遠，願陛下戒之。」因極言前世朋黨之禍，並錄歐陽修《朋黨論》以進。
知漢陽軍吳處厚傅致蔡確安州《車蓋亭詩》，以為謗宣仁後，上之。諫官欲寘于典憲，執政右其說，唯純仁與左丞王存以為不可。爭之未定，聞太師文彥博欲貶于嶺嶠，純仁謂左相呂大防曰：「此路自乾興以來，荊棘近七十年，吾輩開之，恐自不免。」大防遂不敢言。及確新州命下，純仁于宣仁後簾前言：「聖朝宜務寬厚，不可以語言文字之間曖昧不明之過，誅竄大臣。今舉動宜與將來為法，此事甚不可開端也。且以重刑除惡，如以猛藥治病，其過也，不能無損焉。」又與王存諫于哲宗，退而上疏，其略云：「蓋如父母之有逆子，雖天地鬼神不能容貸，父子至親，主于恕而已。若處之必死之地，則恐傷恩。」確卒貶新州。
大防奏確黨人甚盛，不可不問。純仁面諫朋黨難辨，恐誤及善人。遂上疏曰：「朋黨之起，蓋因趣向異同，同我者謂之正人，異我者疑為邪黨。既惡其異我，則逆耳之言難至；既喜其同我，則迎合之佞日親。以至真偽莫知，賢愚倒置，國家之患，率由此也。至如王安石，正因喜同惡異，遂至黑白不分，至今風俗，猶以觀望為能，後來柄臣，固合永為商鑒。今蔡確不必推治黨人，旁及枝葉。臣聞孔子曰：‘舉直錯諸枉，能使枉者直。’則是舉用正直，而可以化枉邪為善人，不仁者自當屏跡矣。何煩分辨黨人，或恐有傷仁化。」司諫吳安詩、正言劉安世交章擊純仁黨確，純仁亦力求罷。
明年，以觀文殿學士知潁昌府。踰年，加大學士、知太原府。其境土狹民眾，惜地不葬。純仁遣僚屬收無主燼骨，別男女異穴，葬者三千餘。又推之一路，葬以萬數計。夏人犯境，朝廷欲罪將吏。純仁自引咎求貶。秋，有詔貶官一等，徙河南府，再徙潁昌。
召還，復拜右仆射。因入謝，宣仁後簾中諭曰：「或謂卿必先引用王覿、彭汝礪，卿宜與呂大防一心。」對曰：「此二人實有士望，臣終不敢保位蔽賢，望陛下加察。」純仁將再入也，楊畏不悅，嘗有言，純仁不知。至是，大防約畏為助，欲引為諫議大夫。純仁曰：「諫官當用正人，畏不可用。」大防曰：「豈以畏嘗言公邪？」純仁始知之。後畏叛大防，凡有以害大防者，無所不至。宣仁後寢疾，召純仁曰：「卿父仲淹，可謂忠臣。在明肅皇后垂簾時，唯勸明肅盡母道；明肅上賓，唯勸仁宗盡子道。卿當似之。」純仁泣曰：「敢不盡忠。
宣仁後崩，哲宗親政，純仁乞避位。哲宗語呂大防曰：「純仁有時望，不宜去，可為朕留之。」且趣入見，問：「先朝行青苗法如何？」對曰：「先帝愛民之意本深，但王安石立法過甚，激以賞罰，故官吏急切，以致害民。」退而上疏，其要以為「青苗非所當行，行之終不免擾民也」。
是時，用二三大臣，皆從中出，侍從、台諫官，亦多不由進擬。純仁言：「陛下初親政，四方拭目以觀，天下治亂，實本於此。舜舉皋陶，湯舉伊尹，不仁者遠。縱未能如古人，亦須極天下之選。」又群小力排宣仁後垂簾時事，純仁奏曰：「太皇保佑聖躬，功烈誠心，幽明共監，議者不恤國事，一何薄哉。」遂以仁宗禁言明肅垂簾事詔書上之。曰：「望陛下稽仿而行，以戒薄俗。」
蘇轍論殿試策問，引漢昭變武帝法度事。哲宗震怒曰：「安得以漢武比先帝？」轍下殿待罪，眾不敢仰視。純仁從容言：「武帝雄才大略，史無貶辭。轍以比先帝，非謗也。陛下親事之始，進退大臣，不當如訶叱奴僕。」右丞鄧潤甫越次曰：「先帝法度，為司馬光、蘇轍壞盡。」純仁曰：「不然，法本無弊，弊則當改。」哲宗曰：「人謂秦皇、漢武。」純仁曰：「轍所論，事與時也，非人也。」哲宗為之少霽。轍平日與純仁多異，至是乃服謝純仁曰：「公佛地位中人也。」轍竟落職知汝州。
全台言蘇軾行呂惠卿告詞，訕謗先帝，黜知英州。純仁上疏曰：「熙寧法度，皆惠卿附會王安石建議，不副先帝愛民求治之意。至垂簾之際，始用言者，特行貶竄，今已八年矣。言者多當時御史，何故畏避不即納忠，今乃有是奏，豈非觀望邪？」御史來之邵言高士敦任成都鈐轄日不法事，及蘇轍所謫太近。純仁言：「之邵為成都監司，士敦有犯，自當按發。轍與政累年，之邵已作御史，亦無糾正，今乃繼有二奏，其情可知。」
純仁凡薦引人材，必以天下公議，其人不知自純仁所出。或曰：「為宰相，豈可不牢籠天下士，使知出於門下？」純仁曰：'但朝廷進用不失正人，何必知出於我邪？」哲宗既召章惇為相，純仁堅請去，遂以觀文殿大學士加右正議大夫知潁昌府。入辭，哲宗曰：「卿不肯為朕留，雖在外，于時政有見，宜悉以聞，毋事形跡。」徙河南府，又徙陳州。初，哲宗嘗言：「貶謫之人，殆似永廢。」純仁前賀曰：「陛下念及此，堯、舜用心也。」
既而呂大防等竄嶺表，會明堂肆赦，章惇先期言：「此數十人，當終身勿徙。」純仁聞而憂憤，欲齋戒上疏申理之。所親勸以勿為觸怒，萬一遠斥，非高年所宜。純仁曰：「事至于此，無一人敢言，若上心遂回，所繫大矣。不然，死亦何憾。」乃疏曰：「大防等年老疾病，不鰼水土，炎荒非久處之地，又憂虞不測，何以自存。臣曾與大防等共事，多被排斥，陛下之所親見。臣之激切，止是仰報聖德。向來章惇、呂惠卿雖為貶謫，不出裡居。臣向曾有言，深蒙陛下開納，陛下以一蔡確之故，常軫聖念。今赴彥若已死貶所，將不止一蔡確矣。願陛下斷自淵衷，將大防等引赦原放。」疏奏，忤惇意，詆為同罪，落職知隨州。
明年，又貶武安軍節度副使、永州安置。時疾失明，聞命怡然就道。或謂近名，純仁曰：「七十之年，兩目俱喪，萬里之行，豈其欲哉？但區區之愛君，有懷不盡，若避好名之嫌，則無為善之路矣。」每戒子弟毋得小有不平，聞諸子怨章惇，純仁必怒止之。江行赴貶所，舟覆，扶純仁出，衣盡濕。顧諸子曰：「此豈章惇為之哉？」既至永，韓維責均州，其子訴維執政日與司馬光不合，得免行。純仁之子欲以純仁與光議役法不同為請，純仁曰：「吾用君實薦，以至宰相。昔同朝論事不合則可，汝輩以為今日之言，則不可也。有愧心而生者，不若無愧心而死。」其子乃止。
