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簽書許州觀察判官、知襄邑縣。縣有牧地，衛士牧馬，以踐民稼，純仁捕一人杖之。牧地初不隷縣，主者怒曰：「天子宿衛，令敢爾邪？」白其事于上，劾治甚急。純仁言：「養兵出於稅畝，若使暴民田而不得問，稅安所出？」詔釋之，且聽牧地隷縣。凡牧地隷縣，自純仁始。時旱久不雨，純仁籍境內賈舟，諭之曰：「民將無食，爾所販五穀，貯之佛寺，候食闕時吾為糴之。」眾賈從命，所蓄十數萬斛。至春，諸縣皆饑，獨境內民不知也。
治平中，擢江東轉運判官，召為殿中侍御史，遷侍御史。時方議濮王典禮，宰相韓琦、參知政事歐陽修等議尊崇之。翰林學士王珪等議，宜如先朝追贈期親尊屬故事。純仁言：「陛下受命仁宗而為之子，與前代定策入繼之主異，宜如王珪等議。」繼與御史呂誨等更論奏，不聽。純仁還所授告敕，家居待罪。既而皇太后手書尊王為皇，夫人為後。純仁復言：「陛下以長君臨禦，奈何使命出房闈，異日或為權臣矯托之地，非人主自安計。」尋詔罷追尊，起純仁就職。純仁請出不已，遂通判安州，改知蘄州。歷京西提點刑獄、京西陝西轉運副使。
召還，神宗問陝西城郭、甲兵、糧儲如何，對曰：「城郭粗全，甲兵粗修，糧儲粗備。」神宗愕然曰：「卿之才朕所倚信，何為皆言粗？」對曰：「粗者未精之辭，如是足矣。願陛下且無留意邊功，若邊臣觀望，將為他日意外之患。」拜兵部員外郎，兼起居舍人、同知諫院。奏言：「王安石變祖宗法度，掊克財利，民心不寧。《書》曰：‘怨豈在明，不見是圖。’願陛下圖不見之怨。」神宗曰：「何謂不見之怨？」對曰：「杜牧所謂‘天下之人，不敢言而敢怒’是也。」神宗嘉納之，曰：「卿善論事，宜為朕條古今治亂可為監戒者。」乃作《尚書解》以進，曰：「其言，皆堯、舜、禹、湯、文、武之事也。治天下無以易此，願深究而力行之。」加直集賢院、同修起居注。
神宗切于求治，多延見疏逖小臣，咨訪闕失。純仁言：「小人之言，聽之若可採，行之必有累。蓋知小忘大，貪近昧遠，願加深察。」富弼在相位，稱疾家居。純仁言：「弼受三朝眷倚，當自任天下之重，而恤己深于恤物，憂疾過于憂邦，致主處身，二者胥失。弼與先臣素厚，臣在諫省，不錄私謁以致忠告，願示以此章，使之自省。」又論呂誨不當罷御史中丞，李師中不可守邊。
及薛向任發運使，行均輸法于六路。純仁言：「臣嘗親奉德音，欲修先王補助之政。今乃效桑羊均輸之法，而使小人為之，掊克生靈，斂怨基禍。安石以富國強兵之術，啟迪上心，欲求近功，忘其舊學。尚法令則稱商鞅，言財利則背孟軻，鄙老成為因循，棄公論為流俗，異己者為不肖，合意者為賢人。劉琦、錢顗等一言，便蒙降黜。在廷之臣，方大半趨附。陛下又從而驅之，其將何所不至。道遠者理當馴致，事大者不可速成，人材不可急求，積敝不可頓革。儻欲事功亟就，必為憸佞所乘，宜速還言者而退安石，答中外之望。」不聽。遂求罷諫職，改判國子監，去意愈確。執政使諭之曰：「毋輕去，已議除知制誥矣。」純仁曰：「此言何為至於我哉，言不用，萬鐘非所顧也。」
其所上章疏，語多激切。神宗悉不付外，純仁盡錄申中書，安石大怒，乞加重貶。神宗曰：「彼無罪，姑與一善地。」命知河中府，徙成都路轉運使。以新法不便，戒州縣未得遽行。安石怒純仁沮格，因讒者遣使欲捃摭私事，不能得。使者以他事鞭傷傳言者，屬官喜謂純仁曰：「此一事足以塞其謗，請聞于朝。」純仁既不奏使者之過，亦不折言者之非。後竟坐失察僚佐燕遊，左遷知和州，徙邢州。未至，加直龍圖閣、知慶州。
過闕入對，神宗曰：「卿父在慶著威名，今可謂世職。卿隨父既久，兵法必精，邊事必熟。」純仁揣神宗有功名心，即對曰：「臣儒家，未嘗學兵，先臣守邊時，臣尚幼，不復記憶，且今日事勢宜有不同。陛下使臣繕治城壘，愛養百姓，不敢辭；若開拓侵攘，願別謀帥臣。」神宗曰：「卿之才何所不能，顧不肯為朕悉心爾。」遂行。
秦中方饑，擅發常平粟振貸。僚屬請奏而須報，純仁曰：「報至無及矣，吾當獨任其責。」或謗其所全活不實，詔遣使按視。會秋大稔，民歡曰：「公實活我，忍累公邪？」晝夜爭輸還之。使者至，已無所負。邠、寧間有叢塚，使者曰：「全活不實之罪，于此得矣。」發塚籍骸上之。詔本路監司窮治，乃前帥楚建中所封也。朝廷治建中罪，純仁上疏言：「建中守法，申請間不免有殍死者，已坐罪罷去。今緣按臣而及建中，是一罪再刑也。」建中猶贖銅三十斤。環州種古執熟羌為盜，流南方，過慶呼冤，純仁以屬吏，非盜也。古避罪讕訟，詔御史治于寧州。純仁就逮，民萬數遮馬涕泗，不得行，至有自投于河者。獄成，古以誣告謫。亦加純仁以他過，黜知信陽軍。
移齊州。齊俗凶悍，人輕為盜劫。或謂：「此嚴治之猶不能戢，公一以寬，恐不勝其治矣。」純仁曰：「寬出於性，若強以猛，則不能持久；猛而不久，以治凶民，取玩之道也。」有西司理院，繫囚常滿，皆屠販盜竊而督償者。純仁曰：「此何不保外使輸納邪？」通判曰：「此釋之，復紊，官司往往待其以疾斃于獄中，是與民除害爾。」純仁曰：「法不至死，以情殺之，豈理也邪？」盡呼至庭下，訓使自新，即釋去。期歲，盜減比年大半。
丐罷，提舉西京留司御史台。時耆賢多在洛，純仁及司馬光，皆好客而家貧，相約為真率會，脫粟一飯，酒數行，洛中以為勝事。復知河中，諸路閲保甲妨農，論救甚力。錄事參軍宋儋年暴死，純仁使子弟視喪，小殮，口鼻血出。純仁疑其非命，按得其妾與小吏奸，因會，寘毒鱉肉中。純仁問食肉在第幾巡，曰：「豈有既中毒而尚能終席者乎？」再訊之，則儋年素不食鱉，其曰毒鱉肉者，蓋妾與吏欲為變獄張本，以逃死爾。實儋年醉歸，毒于酒而殺之。遂正其罪。
哲宗立，復直龍圖閣、知慶州。召為右諫議大夫，以親嫌辭，改天章閣待制兼侍講，除給事中。時宣仁後垂簾，司馬光為政，將盡改熙寧、元豐法度。純仁謂光：「去其太甚者可也。差役一事，尤當熟講而緩行，不然，滋為民病。願公虛心以延眾論，不必謀自己出；謀自己出，則諂諛得乘間迎合矣。役議或難回，則可先行之一路，以觀其究竟。」光不從，持之益豎。純仁曰：「是使人不得言爾。若欲媚公以為容悅，何如少年合安石以速富貴哉。」又云：「熙寧按問自首之法，既已行之，有司立文太深，四方死者視舊數倍，殆非先王寧失不經之意。」純仁素與光同志，及臨事規正，類如此。初，種古因誣純仁停任。至是，純仁薦為永興軍路鈐轄，又薦知隰州。每自咎曰：「先人與種氏上世有契義，純仁不肖，為其子孫所訟，寧論曲直哉。」
元祐初，進吏部尚書，數日，同知樞密院事。初，純仁與議西夏，請罷兵棄地，使歸所掠漢人，執政持之未決。至是，乃申前議，又請歸一漢人予十縑。事皆施行。邊俘鬼章以獻，純仁請誅之塞上，以謝邊人，不聽。議者欲致其子，收河南故地，故赦不殺。後又欲官之，純仁復固爭，然鬼章子卒不至。
